Kaczynského našli mŕtveho v jeho cele okolo ôsmej hodiny ráno miestneho času. Príčina smrti nebola bezprostredne známa. V rokoch 1978 - 1995 poslal Kaczynski 16 balíkových bômb rôznym ľuďom v Spojených štátoch, ktoré troch z nich zabili a 23 spôsobili zranenia.
Kaczynského zatkli 3. apríla 1996 v štáte Montana. Odsúdili ho na osem doživotí bez možnosti podmienečného prepustenia. V rokoch 1998 - 2021 bol umiestnený vo väznici s maximálnym stupňom stráženia ADX Florence v štáte Colorado; potom bol prevezený do Severnej Karolíny.
Kaczynski bol považovaný za matematicky nadané dieťa. Už ako 16-ročný začal študovať matematiku na Harvardskej univerzite. Následne sa zapísal na Michiganskú univerzitu, kde získal titul PhD v matematike.
V roku 1967 sa stal historicky najmladším odborným asistentom matematiky na Kalifornskej univerzite v Berkeley. Podľa niektorých analytikov sa na neskorších Kaczynského atentátoch podpísala jeho účasť na pochybných pokusoch psychológa Henryho Murraya. Niektoré zdroje naznačujú, že Murrayove experimenty boli súčasťou projektu MKUltra, čo bolo kódové označenie pre projekt tajnej služby CIA, ktorého cieľom bolo získať možnosť riadiť ľudské myslenie pomocou drog a izolácie.
V roku 1969 však Kaczynski svoju akademickú kariéru náhle ukončil. Presťahoval sa najprv k rodičom do štátu Illinois a v roku 1971 do štátu Montana, kde začal pri mestečku Lincoln žiť vo vlastnoručne postavenej chatrči bez elektriny a tečúcej vody. Tým chcel dokázať, že aj moderný človek dokáže byť sebestačný.