Svoju prezidentskú kandidatúru oznámil v decembri 1974. Vo voľbách 2. novembra 1976 tesne zvíťazil nad republikánom Geraldom Fordom (50,1 % : 48 %). Funkčné obdobie Jimmyho Cartera v prezidentskom úrade trvalo od 20. januára 1977 do 20. januára 1981, keď ho v Bielom dome vystriedal republikán Ronald Reagan.
Za najväčšie Carterove úspechy v prezidentskom úrade na domácej politickej scéne sa považuje vytvorenie národnej energetickej politiky a reforma vlády. V jej rámci vzniklo ministerstvo energetiky a ministerstvo školstva. Presadil tiež silnejšiu legislatívu zameranú na ochranu životného prostredia.
V medzinárodnej politike boli jeho najväčšími úspechmi uzatvorenie dohody o Panamskom prieplave (1977), podpísanie dohôd z Camp Davidu medzi Egyptom a Izraelom (1978), nadviazanie diplomatických stykov s Čínou (1979) a pokračovanie rozhovorov o obmedzení strategických zbraní so Sovietskym zväzom SALT II (Strategic Arms Limitation Talks).
